北京大學(xué)物理學(xué)院凝聚態(tài)物理與材料物理研究所、人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、納光電子前沿科學(xué)中心王新強(qiáng)課題組、李新征課題組和化學(xué)與分子工程學(xué)院彭海琳課題組合作，針對(duì)二維材料上III族氮化物半導(dǎo)體界面耦合機(jī)制及單晶材料外延難題，實(shí)驗(yàn)與理論相結(jié)合，證明準(zhǔn)范德華外延是在石墨烯上制備大尺寸、高質(zhì)量、易剝離氮化物半導(dǎo)體單晶材料及光電子器件的首選外延方法。研究成果以“III族氮化物半導(dǎo)體在濕法轉(zhuǎn)移石墨烯上的外延范式”（Determination of the preferred epitaxy for III-nitride semiconductors on wet-transferred graphene）為題于2023年8月2日發(fā)表于《科學(xué)進(jìn)展》（Science Advances），并被選為當(dāng)期特色文章(Featured Article)。
圖1.《科學(xué)進(jìn)展》刊發(fā)北京大學(xué)聯(lián)合團(tuán)隊(duì)在氮化物半導(dǎo)體外延技術(shù)領(lǐng)域新進(jìn)展
以石墨烯（graphene）為代表的二維材料與以氮化鎵（GaN）為代表的III族氮化物半導(dǎo)體面內(nèi)晶格對(duì)稱性匹配、生長(zhǎng)兼容性良好，其交叉研究被視作克服氮化物半導(dǎo)體異質(zhì)外延體系界面大失配、難分離問(wèn)題，研制高質(zhì)量易剝離單晶材料和多功能光電子器件的可行途徑之一。深刻理解氮化物半導(dǎo)體與二維材料的界面耦合機(jī)制與外延架構(gòu)，掌握二維材料上氮化物半導(dǎo)體單晶材料制備技術(shù)，是半導(dǎo)體外延和器件研究領(lǐng)域的前沿?zé)狳c(diǎn)之一。根據(jù)氮化物半導(dǎo)體與二維材料界面耦合形式的不同，二維材料上氮化物半導(dǎo)體外延方案一般包括范德華外延（van der Waals epitaxy）、遠(yuǎn)程外延（remote epitaxy）和準(zhǔn)范德華外延（quasi-van der Waals epitaxy）三種形式。然而，其外延范式仍是一個(gè)懸而未決的問(wèn)題。
針對(duì)這一關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題，北京大學(xué)聯(lián)合研究團(tuán)隊(duì)從強(qiáng)極性氮化鋁（AlN）材料入手，開(kāi)展了氮化物半導(dǎo)體遠(yuǎn)程外延和準(zhǔn)范德華外延研究。在前期工作基礎(chǔ)上[Adv. Mater. 2022, 34(5): 2106814；Adv. Funct. Mater. 2020, 30(22): 2001283；Adv. Sci. 2020, 7(21): 2000917]，為抑制化學(xué)氣相沉積和濕法轉(zhuǎn)移過(guò)程中的結(jié)構(gòu)破損，避免氮化物半導(dǎo)體外延生長(zhǎng)過(guò)程中的原子輻照損傷和熱分解損傷，研究團(tuán)隊(duì)選擇在濕法轉(zhuǎn)移的超平整單晶graphene和強(qiáng)極性AlN模板上采用MOCVD技術(shù)開(kāi)展AlN遠(yuǎn)程外延研究。理論與實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，單層graphene和強(qiáng)極性AlN的結(jié)合可為氮化物半導(dǎo)體遠(yuǎn)程外延提供極強(qiáng)的遠(yuǎn)程相互作用（作用強(qiáng)度同比來(lái)自石墨烯的純范德華力強(qiáng)約1個(gè)量級(jí)），但其僅能約束AlN晶粒具有和底層AlN模板相同的晶格極性，不能約束AlN晶粒的面內(nèi)取向，導(dǎo)致遠(yuǎn)程外延AlN自發(fā)地具有由扭曲晶粒組成的多晶結(jié)構(gòu)。調(diào)整氮化物半導(dǎo)體的種類（AlN或GaN）或二維材料的類型（graphene或h-BN）和厚度（1-3 MLs），遠(yuǎn)程外延得到的外延層始終具有多晶結(jié)構(gòu)。需要注意的是，當(dāng)graphene厚度較薄時(shí)（如1 ML），AlN外延層中將存在遠(yuǎn)程外延和通孔外延（thru-hole epitaxy）兩種成分，隨著生長(zhǎng)的進(jìn)行，graphene破損處的通孔外延成分不斷擴(kuò)展并掩埋遠(yuǎn)程外延組分，導(dǎo)致外延層呈現(xiàn)單晶結(jié)構(gòu)。此時(shí)，外延層的單晶結(jié)構(gòu)來(lái)自于通孔外延而非遠(yuǎn)程外延。
利用準(zhǔn)范德華外延，研究團(tuán)隊(duì)在多晶鉬襯底上制備出晶格極性可控的AlN和GaN單晶薄膜，在單晶AlN模板上制備出轉(zhuǎn)角可控的twisted AlN單晶薄膜。整體而言，準(zhǔn)范德華外延對(duì)轉(zhuǎn)移graphene的完整度與結(jié)晶度、底層襯底的晶體結(jié)構(gòu)與晶格對(duì)稱性、氮化物半導(dǎo)體的生長(zhǎng)方法和動(dòng)力學(xué)調(diào)控過(guò)程等具有很好的兼容性，是在二維材料上制備高質(zhì)量易剝離氮化物半導(dǎo)體單晶材料及功能器件的最優(yōu)技術(shù)路線。上述研究工作解決了長(zhǎng)期以來(lái)關(guān)于graphene等二維材料上氮化物半導(dǎo)體單晶材料外延范式的爭(zhēng)論，有望推動(dòng)低成本、大尺寸氮化物半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)構(gòu)及其光電、電子器件在二維材料上的產(chǎn)業(yè)化制造。
圖2.單晶graphene上氮化物半導(dǎo)體外延生長(zhǎng)模型：A，氮化物半導(dǎo)體遠(yuǎn)程外延模型。B,氮化物半導(dǎo)體準(zhǔn)范德華外延模型。C，通過(guò)遠(yuǎn)程外延在1-ML graphene/AlN(0001)模板上制備AlN薄膜的HAADF-STEM圖。由于面內(nèi)取向的顯著差異，遠(yuǎn)程外延AlN晶粒無(wú)法聚并形成單晶薄膜。D，通過(guò)準(zhǔn)范德華外延在3-ML graphene/AlN(0001)模板上制備AlN薄膜的HAADF-STEM圖。取向規(guī)則的AlN晶粒聚并形成單晶薄膜。
北京大學(xué)特聘副研究員劉放、高級(jí)工程師王濤、博士生高欣、博士生楊懷遠(yuǎn)為論文共同第一作者，王新強(qiáng)教授、彭海琳教授、李新征教授為論文共同通訊作者。合作者包括北京大學(xué)沈波教授和劉開(kāi)輝教授、北京科技大學(xué)張智宏副教授、松山湖材料實(shí)驗(yàn)室袁冶副研究員及北京大學(xué)分析測(cè)試中心曹曉帆等。研究工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、博士后創(chuàng)新人才支持計(jì)劃、北京高校卓越青年科學(xué)家計(jì)劃等的支持。
論文原文鏈接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf8484
來(lái)源：北京大學(xué)物理學(xué)院
